不同形状光激活纳米催化剂的比较研究

2020年9月25日，休斯顿——赖斯大学纳米光子学实验室(LANP)研究人员的一项比较研究表明，纳米粒子的形状如何影响它们驱动光激活反应的能力。 这项工作是LANP正在进行的绿色化学倡议的一部分，该倡议旨在开发商业上可行的、光活化的纳米催化剂，该催化剂可以将能量加入到像外科手术般精确的化学反应中。

研究人员研究了不同形状，但其他相同的铝纳米粒子，其中最圆形的有14个侧面和24个钝角。第二个是立方体形状，六边和八个90°角。最后一个，被团队称为“八足形”，也有六个边，但它的八个角的每一个都有更尖锐的锐角。

图8. 三种不同形状的光激活铝纳米催化剂

每种形状的纳米催化剂都有能力从光中捕获能量，并以高能热电子的形式周期性地释放能量，加速催化反应。袁林(Lin Yuan)是LANP主任Naomi Halas研究小组的研究生和化学科技工作者，他进行了实验，看看每种晶粒是如何作为光催化剂进行氢解反应的。实验表明，八足形的反应速率比14面纳米晶粒高10×倍，比立方纳米晶粒高5×倍。八足形的表观活化能也较低-约比立方纳米晶粒低45%，比14面纳米晶粒低49%。

“实验表明，更尖的晶粒锐角提高了效率，”袁林说，他是这项研究的共同负责人。“对于八足形，顶角的角度约为60°，而立方体的角度为90°，14面纳米晶粒上的圆角点更多。因此，角度越小，反应效率的提高越大。但是，这个角度的大小被化学合成限制了。”

“这项研究表明，光催化剂的形状是需要考虑的另一种设计元素，工程师可以用它来制造具有更高反应速率和更低活化势垒的光催化剂。”Halas说。

LANP的研究人员先前展示了乙烯和合成气生产的催化剂，氨的裂解产生氢燃料的催化剂，以及被称为“永久化学品”的分解催化剂。

这一结果得到了LANP的Peter Nordlander研究组的物理科技工作者和共同作者卢明翰（Minhan Lou）的验证，该研究使用了光激活铝纳米晶粒与氢分子之间热电子能量转移过程的理论模型。“我们输入光的波长，结合不同的晶粒形状。” 卢明翰说。“利用这两个方面，我们可以准确地预测哪种形状会产生最好的催化作用。”

该研究已发表在ACS Nano (www.doi.org/10.1021/acsnano.0c05383)。