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光场控制等离子体纳米粒子的光发射研究

发布时间: 2017-08-20 15:05:59   作者:本站编辑   来源: Nat. Physics   浏览次数:

  

   

  光强从低到高,光发射机制从光子驱动向场驱动转化。用一束红外飞秒激光脉冲辐照一个金属表面。当脉冲与金属表面作用时,电子被激发越出金属进入周围的真空区域。在一般的强度下,这种发射机制是光子驱动的:发射由脉冲式的光子能量ћω和光子通量决定,此既脉冲的强度轮廓|F0A(t)|2。在高强度下这种光发射过程类似于场控制的隧穿过程。在这种强场区,光发射由驱动电场控制,因此由CEPφ控制。

  近些年,纳米金属针尖一跃成为强场光发射领域的无损检测平台。当纳米针尖由飞秒激光脉冲辐照时,入射场在针尖处被加强。由于针尖处几何结构非常尖锐,场增强倍数一般小于10,这种增强场的时域形状Ftip(t)近似的和瞬态入射场相同。在当前可实现的光强下,Ftip(t)可以驱动强场过程:纳米尖上的光电流产额以及光电子能谱表现出强场的特征,稳相激光脉冲激发纳米针尖的试验中观测到了很强的CEP特征。

  与纳米针尖相比,金属纳米粒子可以实现更强的场增强,并且附带增强了共振和几何自由度。当激光辐照一个金属纳米粒子时,入射场可以共振的驱动纳米粒子中导电电子的集体震荡。局域表面等离子体激元共振使局域场得到极大的放大,并且与纳米针尖相似,金属纳米粒子在各种试验中也表现了强场特性。

  1. (a)紧聚焦的飞秒激光脉冲辐射在一个纳米粒子阵列发射体上。(b)发射体阵列的光学显微镜图像。黑色区域为蓝宝石衬底,收集体和发射体电极在图中标出。浅色的方块为20μm×20μm的纳米三角形阵列。(c)纳米三角形和纳米棒阵列消光谱的测量结果(以阻尼谐振子进行拟合),以及飞秒光源的光谱。

  本研究科研人员通过实验首次测量了金属纳米粒子强场效应的CEP依赖特性。图1a中展示了一个样板设备:设备就像一个微型的光电管,既是一个真空管配合一个光发射器或者光阴极。发射体由金纳米粒子阵列组成,这些纳米粒子附着在60nm厚透明的导电ITO基底上,并与阳极ITO收集器隔开5μm。在图1b中给出了一个实验设备在光学显微镜下的图像,以及纳米棒和纳米三角形发射体的电子显微图像。在实验中对十四中不同的纳米粒子发射设备进行了研究:八个不同尺寸纳米三角形的阵列和六个不同尺寸纳米棒的阵列。每一个阵列的消光谱如图1c所示,图中表现出了局域表面等离子体激元的共振波长λres,从895nm变到1256nm

  实验中使用飞秒激光脉冲辐照纳米粒子发射体。激光的重复频率为fR=78MHz,这些飞秒脉冲具有cos2的时间轮廓,脉冲的半高宽为10fs,脉冲能量Ep可调谐,最大有200pJ,中心波长为λ=1177nm。飞秒激光紧聚焦,入射场的峰值为1.2V/nmEp=200pJ时)并在纳米粒子中驱动大的光电流发射。这些电流被收集器上的偏置电压VC=VBIAS拉动穿过发射体-收集体间隙。(发射体和收集体上施加的电压非别表示为VEVC,同样进入这些电极的电流标记为IEIC)。应当注意到几电子伏特电子在空气中的自由程在几百纳米的量级,之前在空气中场发射电子设备的收集体与发射体的间距既是在这一量级。但是在本实验装置中,光发射物理过程发生在每个纳米粒子的增强场中在~10nm。并且发射体-收集体间隔最够的小使得电子不可能被空气俘获,因此实验不受空气的影响。

  在强场领域,实验结果类似于隧穿过程。向这一区域的转换由Keldysh(或绝热)参数决定,γ=τt/τcyc=ω(2mWF)1/2eFp,其中Fp为增强的峰值场,既是Fp=gF0,其中g是场增强因子,F0是入射峰值场。在绝热或者准静态区域,当γ<1时,光电流近似为瞬态增强激光场下静态场发射率。本文中使用Fowler-Nordheim公式,IFN(Fd.c.)Fd.c.2exp(4(2mW3F1/23heFdc),其中Fd.c.<0为施加的静电场(Fd.c.>0时IFN(Fd.c.)=0)。使用此公式在强场下纳米粒子上发射的电流可以写成:

  1

  上式中,TR=1/fR,并且Fnp(t;φ)为纳米发射粒子上的局域增强的场(在这里写成φ的函数)。如果假定发射主要发生在Fnp(t;φ)的峰值附近,公式(1)可以近似为IEIFN(Fp),其中,正如上文中的定义Fp=gF0,为增强的峰值场。用这个简化公式对图2a中的数据进行拟合就可以得到实验测得的长增强因子;计算得到对于纳米棒和纳米三角形发射体g≈32

  为了证明CEP依赖性,试验中检验了纳米三角形上fCEO依赖信号的相位响应。氟化钡劈尖被插入入射光序列中,穿过劈尖脉冲的CEP会改变θ。相位改变与激光穿过玻璃的长度有关,因此是插入深度的函数;分析中写成θ(lw)lw为劈尖相对于参考点的插入深度。对于实验所用激光参数,θ(lw=10mm)=58.3度。监视记录fCEO依赖信号相对于局部锁定fCEO信号的相位,每次增加劈尖插入深度10mm。每20次测量劈尖插入深度增加10mm。以阶梯函数对数据进行拟合得到θ(lw=10mm)=54.9±11.3度。同样对纳米棒进行了实验。

  综上所述,该实验装置可以作为一个CEP依赖的光探测器。本研究科研人员实现了芯片尺度的CEP探测器,这将促进相关物理领域的发展。为了抑制掉激光振荡器的fCEO,未来信噪比要达到~30dB

摘译自:William P. Putnam et al. Optical-field-controlled photoemission from plasmonic nanoparticles, Nat. Physics 19 DECEMBER 2016

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