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晶体各向异性高次谐波

发布时间: 2017-08-20 14:52:02   作者:本站编辑   来源: Nature Physics   浏览次数:

  微观价电子的密度决定了材料光学,电子学,结构以及热力学性质。然而当前测量电子电荷密度技术则是有限的:例如,扫描隧道显微成像法仅限于测量表面,电子衍射成像则需要制备极薄的样品以避免多重散射。因此,测量材料内部价电子亟需一种光学方法,固体高次谐波的发现激发起测量固体材料电子学性质的广泛关注。

  固体高次谐波主要由强激光场驱动的亚周期电子运动产生。Vampa等采用双色激光场重建了动量依赖的ZnO带隙。Luu等在假设内能带电流产生高次谐波的模型下重新恢复了SiO2的最低能带。这些研究发现表明固体高次谐波可用来测量固体能带结构,但分析仅限于一维。对于完整的电子结构,直接测量三维体系的周期势能是极为必要的。这可类比于分子的层析成像,其中三维空间信息可直接获取。这些测量技术基于高次谐波产额对分子与激光场间的取向。实验中极紫外高次谐波主要由红外激光直接入射到200微米厚度的MgO晶体,激光波长是1333nm,脉冲宽度是50fs。真空中峰值强度为1013W/cm2,低于千赫兹激光的破坏阈值。谐波谱由平场光栅光谱仪辅助微通道板测量。谐波谱覆盖了1220eV

  1. MgO晶体高次谐波对分子取向的依赖性示意图

  研究人员测量线性偏振光作用下高次谐波对晶体方向取向的依赖,如图1a所示,激光传输方向为<001>。如图1b所示,测量谱覆盖13次到21次的奇次谐波,谐波呈现出4个方向的对称特性,位于0,90180270度等方向,这些方向是Mg-O最邻近价键取向。第二组极强方向位于45,135,225度方向,对应Mg-Mg原子最邻近价键取向。图1c所示为高次谐波角向分布轮廓图,可见在Mg-O价键取向方向上产额要高于Mg-Mg取向,这对高次谐波截止频率也是极具意义的。

  线偏振激光场而言,在Mg-O价键取向方向高次谐波信号出现增强,谐波信号也对激光椭偏度非常依赖,这些结果开启了测量场诱导电流,固体内原子轨道成像的可能。

  摘译自:Yong Sing You et al. Anisotropic high-harmonic generation in bulk crystals. Nature Physics, VOL 13, APRIL 2017

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